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顶级Nature子刊:锂离子电池领域取得重要进展,打破传统!

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在液态锂离子电池首次充放电过程中,电极材料与电解液在固液相界面上发生反应,形成一层覆盖于电极材料表面的钝化层。这种钝化层是一种界面层,具有固体电解质的特征,是电子绝缘体却是Li+ 的优良导体,Li+ 可以经过该钝化层自由地嵌入和脱出,因此这层钝化膜被称为“固体电解质界面膜”( solid electrolyte interface) ,简称SEI 膜

SEI 膜的形成对电极材料的性能产生至关重要的影响。一方面,SEI 膜的形成消耗了部分锂离子,使得首次充放电不可逆容量增加,降低了电极材料的充放电效率;另一方面,SEI 膜能大大提高了电极的循环性能和使用寿命。深入研究SEI膜的性质及其影响因素,寻找改善SEI 膜性能的有效途径,一直都是研究热点。虽然SEI层决定了大多数电池的性能,但人们对于SEI层的结构和性质的了解还非常有限。

日前,科学家使用二次离子质谱(SIMS)实验手段结合分子动力学模拟方法对SEI层的形成与物理化学性质进行了研究。相关结果以题为“Real-time mass spectrometric characterization of the solid–electrolyte interphase of a lithium-ion battery”发表于Nature Nanotechnology 杂志(IF=33)。

论文链接:

https://www.nature.xilesou.top/articles/s41565-019-0618-4

在这项工作中,研究人员提供了锂离子电池SEI形成的动态图,该锂离子电池在操作中使用了液体-二次离子质谱,并结合了分子动力学模拟。研究发现,在任何相间化学发生之前(在初始充电期间),由于溶剂分子的自组装,在电极/电解质界面形成了双电层。双层的形成由Li +和电极表面电势控制。这个双层的结构决定了最终的相界面化学性质。

固液界面原位分析示意图

本文提出的SEI模型

特别地,带负电的电极表面从内层排斥阴离子,并产生薄而致密的、无机的SEI内层。正是这个致密层负责传导Li +而绝缘电子。在SEI内层形成后,会出现电解质可渗透、富含有机物的外层。研究发现SEI内层的主要成分为氧化锂,否定了相界面上含有氟化锂的传统观点。这些实时的纳米级观测将有助于为将来的电池设计更好的界面相。(来源:材料科学与工程公众号)

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