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最新《Science》大牛再出手!助力安全高效地存储清洁能源

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甲烷和氢气是减少碳排放的“清洁能源”,但是储存和应用方面需要高压压缩,这往往不安全且价格昂贵。开发新型吸附剂是实现安全、经济储存甲烷和氢气的最终目标,金属-有机框架(MOFs)材料便是一种理想的吸附剂。该领域世界知名专家Farha教授团队合成的MOFs能够安全有效地储存甲烷和氢气,从而成为最理想的候选吸附剂材料。

随着社会经济发展,以石油为主要燃料产生的CO2排放已经引起世界的关注,促使人们寻找更加清洁的能源代替石油。其中,甲烷和氢气都是相对较好的选择,两者都能用于代替石油作为燃料。甲烷被视为一种过渡性燃料,虽然在燃烧过程中也会产生CO2,但其排放量远远小于汽油的排放量。而氢气则可以保证在燃烧过程中实现CO2的零排放量,因此氢气被认为是“未来的燃料”。然而,在储存和应用方面需要高压压缩,达到H2-700 bar,CH4-250 bar才能够实现应用的标准,但这往往是不安全且价格昂贵。

最新《Science》大牛再出手!助力安全高效地存储清洁能源

近些年来,以美国国防部能源公司(DOE)为首的建立了专门用于发展新型能源存储和运输系统的指标,指出开发新型吸附剂是实现安全、经济储存甲烷和氢气的最终目标。尤其是具有高达2000 m2/g的比表面积的多孔材料,如金属-有机骨架(MOFs)、多孔炭 、共价有机骨架和多孔有机聚合物等已被广泛用于作为清洁能源气体车载储存的候选吸附剂之一。这些吸附剂的特性可使装载气体的车辆能够承受比目前甲烷储存系统所需的更低的极端装载压力。同时,在这些吸附剂中,由无机和有机连接剂组成的MOFs材料由于其可控的化学性质,孔隙率,以及清晰的结构-性质关系,促使成为气体储存的重要材料。此外,在实际应用中,必须将材料的体积和重量同时考虑,这对于发展甲烷和氢气的储存至关重要。

近日,金属-有机框架(MOFs)领域的世界知名专家,美国西北大学OmarK. Farha教授(通讯作者)为了解决如今CO2排放的巨大挑战,开发出具有超高孔隙率且在重量和体积表面积之间保持平衡的吸附材料,从而使得更加方便存储氢气和甲烷,以替代传统的化石燃料。相关论文以题为“Balancing volumetric and gravimetric uptake in highly porous materialsfor clean energy”于2020年4月17日发表在Science上。

论文链接

https://science.sciencemag.org/content/368/6488/297

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本文报道了基于金属三核团簇的超多孔金属-有机骨架(MOFs)的模拟合成,即NU-1501-M(M=Al或Fe),相比较之前研究的超多孔MOF,NU-1501-Al同时具有7310 m2 g-1的高重量BET面积和2060 m2 cm-3的高体积BET面积,同时满足了四个BET一致性标准。因此,该MOF的高孔隙率和表面积同时具有出色的氢和甲烷重量和体积存储性能:NU-1501-Al以0.66 g g-1的数值超过美国能源部制定的0.5 g g-1甲烷储存量,以及在温度和压力变化的情况下,展现出最佳的可储存氢容量。

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图1.NU-1501的设计合成过程。(A-C)NU-1501-M(M=Fe和Al)与6-c acs网络的原理图;(D)NU-1501单晶的光学图像。

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图2.分子模拟预测重量和体积的权衡。(A)由两者颜色组成的VSA和GSA的叠加;(B)GSA和VSA与空隙率的叠加;(C)绘制的GSA和VSA与MOF最大孔径的关系;(D)氢的体积储存能力(VDC)与重量交付能力(GDC);(E)在270K时,甲烷VDC和GDC;(F)在296K时,甲烷VDC和GDC。

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图3.NU-1501的孔隙度测试。(A)NU-1501和NU-1500-Al的实验和模拟N2吸附等温曲线(77K);(B)NU-1501的实验和模拟Ar吸附等温曲线(87K);(C)N2(77K)吸附等温曲线下NU-1501-Al的DFT孔径分布。

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图4. NU-1500-Al和NU-1501-Al的高压氢气和甲烷吸附性能。(A,B) NU-1501-Al和NU-1500-Al在77、160和296K时的实验和模拟吸氢;(C,D)NU-1501-Al和NU-1500-Al在270和296K时的实验和模拟甲烷吸附;(E,F)根据晶体密度计算的NU-1501-Al和NU-1500-Al对氢气和甲烷的体积吸附吸收。

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图5.根据实验吸附研究提出的重量和体积性质的权衡。(A)选定的超高多孔材料重量和体积BET面积之间的权衡;(B)根据在温度和压力一起作用下能够储存氢气的容量;(C-F) MOFs在室温和接近冷冻温度下5至80bar和5至100bar的重量和体积可储存甲烷的能力。

总之,作者合理设计了一系列具有介孔窄且孔径小于2.5nm的微孔NU-1501MOFs材料。优点在于合成的MOFs能够平衡BET在重量和体积之间的区域,使之能够安全有效地储存甲烷和氢气,从而成为最理想的候选吸附剂材料。特别指出的是,NU-1501在满足所有四种BET一致性标准后,与传统的超多孔材料如MOF-210、NU-110和DUT-60相比,具有中等的孔隙体积,NU-1501具有令人印象深刻的体积BET。

实验和分子模拟相结合表明,在实际的环境中,NU-1501同时实现了甲烷和氢气优异的重量储存和体积储存能力,以及可进一步推广的容量,从而使这些材料成为一类新的有前途的MOF吸附剂,用于储存和输送甲烷和氢清洁能源。最后,从该材料的性能、高通量计算建模和实验结果中得到的明确结构-性能关系将为下一代超多孔吸附剂的设计和合成指明了道路。(文:Caspar)

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